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過去的研究表明，飛秒激光脈沖無法在空氣中實現(xiàn)遠(yuǎn)距離傳輸。1995年, BRAUN等人頭一次在實驗上觀測到飛秒激光成絲現(xiàn)象，強紅外飛秒脈沖的強度在幾十米后不僅沒有減弱反而增大。飛秒激光成絲是一種非線性光學(xué)現(xiàn)象，飛秒激光在透明介質(zhì)中傳播時，基于克爾自聚焦效應(yīng)和等離子體散焦效應(yīng)的動態(tài)平衡，形成一條細(xì)長的等離子體通道，即飛秒光絲。飛秒激光成絲在遠(yuǎn)程探測、人工增雨、大氣污染物檢測等方面都有廣泛的應(yīng)用前景，引起了人們的關(guān)注。近年來，為了進(jìn)一步發(fā)掘其在遠(yuǎn)程探測方面的潛在應(yīng)用價值，相干的激光發(fā)射現(xiàn)象成為飛秒激光成絲研究的重點，特別是N2+的“激射”。為了解釋“激射”的產(chǎn)生，人們先后提出了電子再碰撞激發(fā)理論、多電子態(tài)耦合和分子轉(zhuǎn)動誘導(dǎo)光學(xué)增益等。最近的研究表明，N2+在391 nm和428 nm的“激射”強度與光絲長度存在強烈關(guān)聯(lián)性。

研究飛秒激光成絲的熒光輻射以及實現(xiàn)對其長度的表征，有利于揭示飛秒激光成絲中“激射”現(xiàn)象的本質(zhì)。為此，本文作者設(shè)計了實驗裝置，測量了空氣中光絲不同位置處發(fā)出的熒光信號，通過改變?nèi)肷浼す獾拿}沖能量和偏振狀態(tài)來研究熒光信號的變化; 同時，采用聲音測量法對光絲做進(jìn)一步測量，通過兩種方法的結(jié)合對等離子體光絲進(jìn)行長度表征。

1.   實驗測量方法

實驗裝置如圖 1所示，以獲得飛秒激光成絲過程中的熒光輻射光譜和聲音信號。實驗中采用的飛秒激光器型號為Astrella(Coherent, Inc.)，該系統(tǒng)可輸出中心波長為800 nm、脈沖時間寬度為35 fs、單脈沖較大能量為7 mJ、重復(fù)頻率為1 Hz~1000 Hz可調(diào)的線偏振激光脈沖。激光器發(fā)射出的重復(fù)頻率為1000 Hz的激光經(jīng)過λ/4波片、中性密度濾光片后，被焦距為40 cm的透鏡聚焦，在空氣中產(chǎn)生光絲。在光絲的垂直方向上由光纖將熒光信號引入光譜儀，測量光絲的熒光光譜。光譜儀型號為USB4000(Ocean Optics, Inc.)，光譜每次測量的積分時間為1.5 s，平均次數(shù)為5次。控制電動位移臺使組裝在其上面的光纖探頭沿激光傳播方向移動，以獲得等離子體光絲不同位置處的熒光信號。轉(zhuǎn)動波片控制激光的偏振態(tài)實現(xiàn)由線偏振到圓偏振的演化。調(diào)節(jié)中性密度濾光片可連續(xù)改變激光脈沖能量，以獲得不同激光脈沖能量下的熒光信號。測量過程中以熒光信號出現(xiàn)的位置為等離子體光絲傳輸?shù)牧泓c，位移臺每移動1 mm收集一次信號，直至熒光信號消失。

圖 1  實驗裝置示意圖

Figure 1.  Schematic diagram of the experimental setup

采用麥克風(fēng)測量等離子體光絲不同位置處的聲音信號，并與同步測量的熒光信號進(jìn)行對比，來反映飛秒光絲的變化趨勢。麥克風(fēng)被放置在距光絲約0.5 cm處，其收集到的聲音信號經(jīng)放大器后，接入示波器(Tektronix DPO 2024, Tektronix, Inc)。本文作者設(shè)計了聲音的放大電路，以更好的實現(xiàn)聲音信息的采集，并提高其靈敏度。麥克風(fēng)與光纖探頭固定在同一位移臺上，以保證其同步測量光絲同一位置的聲音信號。

2.   熒光光譜測量與分析

由于多光子電離和隧道電離，飛秒激光成絲過程會伴生大量自由電子以及激發(fā)態(tài)的離子和分子。氮氣是空氣的主要成分，因此光絲內(nèi)部產(chǎn)生大量處于激發(fā)態(tài)的N2+和N2。實驗測量表明，這些激發(fā)態(tài)的離子和分子在躍遷至低能級時，會產(chǎn)生290 nm~440 nm波長范圍內(nèi)的熒光。氮熒光的激發(fā)機理主要有兩個通道：一個通道是N2+的B2Σu+ → X2Σg+躍遷，如391 nm對應(yīng)于B2Σu+(ν=0) → X2Σg+(ν′=0)躍遷及428 nm對應(yīng)于B2Σu+(ν=0) → X2Σg+(ν′=1)的躍遷；另一通道是N2的C3Пu → B3Пg的躍遷，如337 nm對應(yīng)于C3Пu(ν=0) → B3Пg(ν′=0)躍遷及357 nm對應(yīng)于C3Пu(ν=0) → B3Пg(ν′=1)躍遷，其中，ν代表電子態(tài)的上振動能級，ν′代表電子態(tài)的下振動能級。控制入射激光的單脈沖能量為2.0 mJ, 圖 2為在光絲中間位置測量得到的熒光光譜。其中藍(lán)色實線和紅色虛線分別表示入射激光為圓偏振態(tài)和線偏振態(tài)時的熒光光譜。由圖 2可知，337 nm處的N2熒光信號在圓偏振光下的強度比線偏振態(tài)下強，391 nm處的N2+熒光信號強度則在線偏振態(tài)下較強。圖中, LP表示線偏振(linearly polarized), CP表示圓偏振(circularly pola-rized)。

圖 2  入射激光脈沖能量為2.0 mJ時，測量得到的熒光光譜

Figure 2.  Fluorescence spectrum with an incident pulse energy of 2.0 mJ

在氣體等離子體產(chǎn)生過程中，線偏振激光脈沖光矢量端點的軌跡沿著傳播方向為直線，電場的方向周期性正負(fù)變化，其中的電子被交替地加速和減速；圓偏振激光脈沖光矢量端點的軌跡為圓周，電子總是一直被加速，圓偏振光作用下產(chǎn)生的電子有更高的動能。對于毫焦耳量級的入射激光脈沖，在常壓下光絲內(nèi)部的功率密度被限制在1.0×1014 W/cm2附近。圓偏振光場產(chǎn)生的自由電子的動能集中分布在16 eV左右，而線偏振光場中自由電子的動能大多處于2 eV以下。高能量電子與氮分子碰撞產(chǎn)生激發(fā)態(tài)N2(C3Пu)，使得圓偏振飛秒激光誘導(dǎo)的氮分子的337 nm熒光增強。線偏振光下產(chǎn)生的391 nm熒光信號總是強于圓偏振光，該現(xiàn)象與氮分子內(nèi)價電子的電離情況有關(guān)。對于氮分子離子N2+(B2Σu+)，其電子碰撞激發(fā)所需的能量更高，且激發(fā)截面小于N2(C3Пu)的截面，在線偏振光和圓偏振光誘導(dǎo)的等離子體中均未明顯觀察到電子碰撞激發(fā)現(xiàn)象。但是，激光強度為1014 W/cm2時，線偏振光的離子產(chǎn)率是圓偏振光的一到兩個數(shù)量級，因此線偏振光下N2+的產(chǎn)額更高，可產(chǎn)生更強的391 nm熒光信號。

沿著光的傳播方向移動光纖探頭，可以測量飛秒光絲不同位置處的熒光信號。如圖 3所示，為入射激光能量分別為1.0 mJ，1.5 mJ和2.0 mJ時，激光的偏振態(tài)分別為線偏振和圓偏振情況下，測量得到391 nm處的N2+熒光信號強度和337 nm處的N2熒光信號強度隨光傳輸距離的變化。可以發(fā)現(xiàn)，在3種不同的入射激光能量下，光絲中心位置處337 nm的熒光信號在圓偏振光作用下的強度約為線偏振態(tài)下的2倍，而391 nm的熒光信號則是在線偏振態(tài)下的強度約為圓偏振光下的1.3倍。隨著入射激光單脈沖能量的增加，熒光強度的較大值在逐漸增加。

圖 3  熒光信號強度隨光傳輸距離的變化

Figure 3.  Variation of fluorescence signal intensity with light propagation distance

由于透鏡和克爾自聚焦效應(yīng)的作用，隨著傳播距離的增加，其激光強度逐漸增加，當(dāng)達(dá)到一定強度時，空氣介質(zhì)被激發(fā)、電離，飛秒光絲逐漸形成，開始產(chǎn)生熒光輻射并通過光致電離產(chǎn)生等離子體，等離子體會對激光產(chǎn)生散焦作用。中心波長為800 nm的飛秒激光對應(yīng)的等離子體臨界密度為1.7×1021 cm-3。通常飛秒激光誘導(dǎo)氣體等離子體的密度為1016 cm-3~1017 cm-3，等離子體產(chǎn)生后折射率np可以表示為：

np=n0?N2n0Nnp=n0?Ne2n0Nc (1) 

式中，Nc=ε0meω02/e2為臨界密度，而Ne，n0，e，ε0，me和ω0分別是等離子體電子密度、線性折射率、電子電荷、真空介電常數(shù)、電子質(zhì)量和飛秒激光中心的圓頻率。等離子體濃度越高，散焦作用越強。在飛秒激光成絲過程中，當(dāng)?shù)入x子體的散焦作用暫居主導(dǎo)地位后，激光開始逐漸發(fā)散，等離子體密度下降，表現(xiàn)為熒光強度的降低。因此，光傳輸距離增加，熒光信號強度先增加后減小。

從圖 3所示結(jié)果還可以發(fā)現(xiàn)，熒光較強位置隨著入射激光脈沖能量的增加而前移。該現(xiàn)象可以用半經(jīng)驗自聚焦公式來解釋：

Zf=0.367k0w20?0.0219+Zf=0.367k0w02?0.0219+[(P0P)12?0.0852]2 (2) 

式中，Zf為光束自聚焦的焦距，實驗中在此位置處熒光強度較強，k0為激光脈沖的波數(shù)，w0為激光初始束腰半徑，P0為初始激光平均功率，Pc為自聚焦臨界功率。考慮聚焦透鏡的影響，熒光強度較強位置會向透鏡的焦點方向移動：

1Z=1Z+1f1Zf′=1Zf+1f (3) 

式中，f為透鏡焦距。同時由于群速度色散效應(yīng)所導(dǎo)致的散焦作用的影響，實驗中測得的Zf會與理論值存在些許偏差。由此可知，光束焦點的位置隨入射激光平均功率的變化而變化。當(dāng)入射激光單脈沖能量增加時，激光平均功率也相應(yīng)的增大，因此Zf的值減小，實驗中熒光較強位置將隨著能量的增加而前移。

取熒光信號較大強度的5%為飛秒光絲出現(xiàn)的基準(zhǔn)，即認(rèn)為當(dāng)熒光信號強度達(dá)到其較大強度的5%時飛秒光絲存在。采用不同熒光信號獲得光絲長度信息如表 1所示。無論激光的偏振態(tài)如何設(shè)定，光絲的長度都是隨著入射激光能量的增加而減少。這是因為實驗中使用的透鏡焦距較小，隨著入射激光能量的增加，透鏡和空氣的聚焦作用與等離子體散焦作用形成的動態(tài)平衡很容易被打破導(dǎo)致光絲長度變短，如(2)式所示。無論是N2+的391 nm熒光、N2的337 nm熒光還是統(tǒng)計一定光譜范圍內(nèi)的熒光強度，線偏振態(tài)激光作用下等離子光絲的長度都略大于圓偏振激光作用下的結(jié)果。相關(guān)測量說明，飛秒激光光絲的長度是由入射激光強度、透鏡焦距和激光偏振態(tài)等諸多因素綜合決定的。

圖 4  聲學(xué)測量結(jié)果

a—聲音信號   b—熒光信號與聲音信號隨等離子體光絲傳輸距離的關(guān)系

Figure 4.  Acoustic measurement results

a—acoustic signal    b—intensity of fluorescence signal and acoustic signal & propagation distance

4.   結(jié)論

本實驗中測量了不同能量和偏振態(tài)的激光入射到空氣中時產(chǎn)生的等離子體光絲不同位置處的熒光信號強度，在相同激光脈沖能量下，相比線偏振光，圓偏振光產(chǎn)生的N2熒光信號更強；而對于N2+熒光信號，線偏振光更占優(yōu)勢。圓偏振光作用產(chǎn)生的電子具有更高動能，與氮分子碰撞產(chǎn)生激發(fā)態(tài)N2 (C3Пu)，使得氮分子的337 nm熒光增強。雖然在線偏振和圓偏振光下通過電子碰撞激發(fā)產(chǎn)生N2+(B2Σu+)的效率非常低，但線偏振光下的離子產(chǎn)率遠(yuǎn)高于圓偏振光，因此線偏振光下可產(chǎn)生更高強度的391 nm熒光信號。光束自聚焦的焦距Zf隨著入射激光功率密度的增加而減少，表現(xiàn)為熒光較強位置隨著入射激光脈沖能量的增加而前移。同時，熒光測量可以給出等離子體光絲的長度信息，且相較于聲學(xué)測量光絲長度，熒光測量法精度更為準(zhǔn)確。

注明 文章出處：激光技術(shù)網(wǎng) http://www.jgjs.net.cn/cn/article/doi/10.7510/jgjs.issn.1001-3806.2023.03.003